#RollingStones The Last Time 録音は主にハリウッドのRCAスタジオで行われ（1965年1月）、プロデューサーはアンドリュー・ルーグ・オールダム。フィル・スペクターやジャック・ニッチェ（タンバリン）も関わったとされています。 ステイプル・シンガーズの1954年のゴスペル曲「This May Be the Last Time」（さらに遡ると1926年の説教に由来）を基にしています。 ストーンズはゴスペルの精神的なメッセージを、別れを告げる恋愛ソング（相手に「これが最後かもしれない」と告げる内容）に変え、ロック・リフを前面に出した独自の解釈に仕上げました。 キース・リチャーズは「ストーンズらしいポップソングを書くのが難しかったが、これで『できる』とわかった」と振り返っています。​ 特徴的なのは繰り返しのギター・リフ（主にブライアン・ジョーンズが担当したとされる部分もあり）で、当時としては革新的な構造でした。 歌詞は「一度言ったし二度言ったのに、君は俺の忠告を聞かない」といった、相手に対する強い態度を示しています。